En las cuevas del término, se han encontrado restos prehistóricos que califican algunos lugares, como la Cueva del Filador (hilandero), como unos de los yacimientos de sílex más importantes del Paleolítico Superior en Catalunya.

El nombre de Margalef es probablemente de origen árabe, inspirado en las grandes cantidades de conglomerados de marga que hay por los alrededores del pueblo.

Es posible que fuese uno de los últimos reductos de los árabes, junto con Siurana.

A principios del siglo XIII, en el año 1200, el rey Pere I dio el lugar de Margalef a Gombau de Sataoliva, obispo de Tortosa, para repoblarlo. Fue entonces cuando se incorporó a la Baronía Episcopal de Cabacés. A partir de ese momento, la población fue aumentando demográficamente, hasta el fin del siglo XIX cuando a causa de la filoxera sufrió un descenso demográfico al igual que todos los demás pueblos del Priorat.

Margalef celebra sus fiestas el 25 de Abril, Sant Marc, y el 6 de agosto, Sant Salvador, con la subida a la ermita donde se celebra una misa seguida de un abundante almuerzo, y el 29 de septiembre, Sant Miquel.

Tanto el entorno como el pueblo tienen un notable atractivo como lugar pintoresco: la presencia del río, el pueblo que se adentra en la montaña, con las calles que se encaraman entre las rocas, etc, sorprenden agradablemente al visitante.

El edificio más importante de la villa es la Iglesia, dedicada a Sant Miquel. Se trata de una construcción neoclásica del siglo XVIII, con tres naves, un coro y un campanario incorporado al edificio.

Todas las calles son interesantes, pero si tuviésemos que escoger una sola, nos decantaríamos por la Calle de les Covetes. Una parte de la calle es una roca que además sirve de soporte para la calle de arriba.

A 3,5 Km del pueblo se encuentra la Ermita de Sant Salvador, construida en el siglo XVI. Hace pocos años se arreglaron los accesos y actualmente se puede llegar en coche. También se ha acondicionado el mismo edificio de la ermita. En sus alrededores se han construido mesas de piedra y sitios para hacer fuego y cocinar sin peligro. Todas estas modificaciones han convertido Sant Salvador en un buen lugar para el ocio, donde se respira el aire puro del majestuoso Montsant. No se puede olvidar la fuente de agua fresquísima que siempre mana. Una parte del macizo del Montsant pertenece al término de Margalef. Esto hace que encontremos un buen número de lugares interesantes. Mencionaremos algunas cuevas: la de la Taverna, que es un buen lugar para iniciarse en la espeleología, la del Teix, que ha tomado el nombre del gran árbol que hay a su lado, y la del Miracle.

Otro sitio que podemos visitar es la nueva presa, que está a pocos kilómetros del pueblo río arriba, y está construida en una zona de gran belleza natural. Después de dos fases de construcción, cuenta con una capacidad de 2.800.000 metros cúbicos. Esta presa, además de garantizar un caudal mínimo para el río durante el verano, ha servido para que los payeses conserven un poco la esperanza de obtener buenos cultivos.

Durante el verano, se puede disfrutar del placer de remar en el embalse con "kaiots".